Era hijo de John Molle, prisionero de la Inquisición (el peor baldón del catolicismo) en Roma desde 1608 hasta 1638. Fue al Eton College (hacia 1608-12) y luego al King's College de Cambridge, en 1612, recibiendo el Bachelor degree en 1617 y la Maestría en 1620. Fue elegido 'Fellow of King's' en 1615, y orador público del College alrededor de 1635. Fue despojado de su beca en 1650, pero esta le fue restituida por Cromwell en 1653. Un Henry Molle fue director de la King's School, Worcester, y el dedicatario de una pieza de Canciones de Thomas Tomkins de 1622.

Aunque la mayor parte de la música de Molle se conserva en los libros de partituras de Peterhouse, Cambridge, no hay evidencia de que fuera alguna vez organista allí, pero pudo haber tomado parte en el coro semi-profesional junto a los miembros de la universidad y otros músicos aficionados.